พระตำหนักชาลีมงคลอาสน์ เป็นพระตำหนักที่โดดเด่นที่สุดในหมู่พระตำหนักและพระที่นั่งในพระราชวังสนามจันทร์ ตั้งอยู่ทางทิศใต้ของสนามใหญ่ สร้างขึ้นราวปี พ.ศ. 2451 โดยมีหม่อมเจ้าอิทธิเทพสรรค์ กฤดากร เป็นสถาปนิกผู้ออกแบบ เป็นพระตำหนัก 2 ชั้น หลังคามุงกระเบื้องสีแดง ชั้นบนมีเพียง 2 ห้อง ชั้นล่างมี 2 ห้อง มีระเบียงล้อมรอบ 3 ด้านของตัวพระตำหนักทั้ง 2 ชั้น จุดเด่นของพระตำหนักองค์นี้คือสถาปัตยกรรมที่มีลักษณะคล้ายกับปราสาทซึ่งเป็นการผสมระหว่างศิลปะเรอแนซ็องส์ของประเทศฝรั่งเศส กับอาคารแบบฮาล์ฟ ทิมเบอร์ของประเทศอังกฤษ แต่ดัดแปลงให้เหมาะสมกับสภาพอากาศในประเทศไทย ผังอาคารเป็นรูปสี่เหลี่ยมผืนผ้าแบบสมมาตร เป็นอาคาร 2 ชั้น ชั้นล่างเป็นห้องบันได อีกด้านหนึ่งเป็นห้องเสวยและห้องส่งเครื่อง ชั้นบนประกอบด้วยทางเดินกลางแบ่งอาคารเป็น 2 ข้าง แต่ละข้างมีห้องใหญ่เป็นห้องบรรทม และห้องเล็กเป็นห้องทรงพระอักษร ล้อมด้วยระเบียงสามด้านยกเว้นด้านหลัง ทางด้านตะวันออกและตะวันตกมีเฉลียงเป็นรูปครึ่งวงกลมประกอบด้วยเสาขนาดใหญ่ หลังคามุงด้วยกระเบื้องสีแดง จุดเด่นของพระตำหนักอยู่ที่ป้อมหรือหอคอยที่มุมอาคาร ยอดหลังคาเป็นกรวยแหลม นอกจากนี้ทางเข้ากลางด้านหน้ายังทำเป็นมุขแบบชนบท ลายซุ้มหน้าบันเหนือระเบียงมีลายแบบยุคกลางของยุโรป ด้านใต้มีประตูเปิดไปสู่ฉนวนซึ่งทอดยาวไปพระตำหนักมารีราชรัตบัลลังก์